Esule dalla Spagna franchista, Maria Casarés ripara a Parigi dove si diploma al Conservatorio nel 1942. Conquista la notorietà apparendo in opere di Camus (Il malinteso, 1943; Stato d’assedio, 1948; I giusti, 1949), Anouilh (Romeo et Jeannette, 1946) e Sartre (Il diavolo e il buon Dio, 1951). Nel 1950 è Fanny, la moglie tradita ne La seconde di Colette e Marchand. Dal 1952 è scritturata alla Comédie-Française; nel frattempo affronta per diversi festival di teatro ruoli tragici di straordinaria intensità, fra i quali spicca Jeanne d’Arc di Péguy al Festival di Lione nel 1952. Lascia la Comédie per aderire al Théâtre National Populaire di Vilar, che la vuole nella parte di Lady Macbeth per il Macbeth avignonese del 1954. Attrice di notevole potenza espressiva e dal viso inquieto e singolare, Casarés, considerata fra le ‘divine’ del suo tempo, per la forza e la carica intensamente drammatica che sa infondere ai suoi personaggi, debutta sullo schermo diretta da Carné ne Les enfants du Paradis (1944) accanto a J.-L. Barrault e Arletty, dove è l’infelice Nathalie. In seguito appare, per esempio, nel Les dames du Bois de Boulogne (1945) di R. Bresson e nei due film di J. Cocteau Orphée (1950) e Le testament de Orphée (1960). Insignita della Legion d’Onore, nell’ultimo periodo della sua vita si dedica soprattutto a interpretazioni televisive e scrive la sua autobiografia dal titolo Résidente privilegiée.